氮掺杂碳质料电催化还原二氧化碳活性位点被揭开

 
 
氮掺杂碳质料电催化还原二氧化碳活性位点被揭开  
 

氮掺杂碳质料电催化还原二氧化碳的活性位点。课题组供图

克日，中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会团队在无金属氮掺杂碳电催化还原二氧化碳研究中取得新希望，通过可控合成含有差异氮物种及掺杂量的氮掺杂碳质料，展现了石墨氮调控的近邻碳是电催化还原二氧化碳制一氧化碳的活性位点。为深入认识电催化还原二氧化碳的机制，以及理性设计催化剂提供了警惕。相关研究成就颁发在Cell Reports Physical Science上。

操作可再生能源将二氧化碳转化为高附加值化学品是低落碳排放缓和解化石资源短缺的一个有效计策。一氧化碳是一种重要的化工合成原料，因此电催化还原二氧化碳制一氧化碳是二氧化碳有效操作的一条重要途径。氮掺杂碳质料具有精采的导电性和易于调变的电子特性，在电催化还原二氧化碳制一氧化碳中揭示出了优异的催化机能。

邓德会先容“研究团队在恒久深入研究石墨烯限域单原子催化剂的基本上，创新地操作氧化硅球模板帮助热解酞菁分子的要领，可控地制备了一系列含有差异氮物种和掺杂量的氮掺杂泡沫碳催化剂”。经电化学活性测试表白，相对付吡啶氮和吡咯氮含量相对高的样品，石墨氮含量高的样品显示了最高的一氧化碳选择性，在-0.5 V vs. RHE时，一氧化碳法拉第效率高达95%。理论计较研究显示，石墨氮近邻碳原子位点上的电催化二氧化碳还原到一氧化碳的过电位，显著低于电解水析氢（HER）的过电位，从而可以有效促进二氧化碳还原；吡啶氮自己由于对H*的强吸附而被阻塞，而在吡啶氮四周碳原子上的HER回响过电位比二氧化碳还原的更低；吡咯氮对两种回响均无明明促进结果。因此，对比于吡啶氮和吡咯氮，石墨氮的引入有效地促进了其近邻碳原子催化二氧化碳还原制一氧化碳的催化活性。

相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2020.100145

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