展现高密度单原子Pd基选择加氢催化剂不变机制
中科院大连化物所等
展现高密度单原子Pd基选择加氢催化剂不变机制
高密度单原子Pd基选择加氢催化剂的不变机制 课题组供图
克日，中国科学院大连化学物理研究所能源研究技能平台刘岳峰副研究员团队和催化与新质料研究中心王爱琴研究员、张涛院士团队，与法国斯特拉斯堡大学、德国马普协会化学能源转化研究所、四川大学等团队相助，在阐发碳化钼(α-MoC)负载高密度单原子钯（Pd）基催化剂的不变机制，以及在选择加氢回响中的奇特催化机能方面取得新希望。研究成就颁发于《德国应用化学》杂志上。
单原子催化剂（SAC）具有奇特的几许和电子布局，在选择加氢回响中显示出优异的活性和选择性。由于单个金属原子与载体的直接化学键合，SAC的机能在很洪流平上取决于所用载体的性质。在相对较高的温度下，将单原子催化剂袒露于还原性空气中，这种金属-氧络合物将被粉碎，导致单个原子的聚积/烧结，并因此失去其化学选择性。因此，得到高不变、高密度单原子选择加氢催化剂，出格是较高回响温度下仍然保持原子级分手的催化剂极具挑战。
刘岳峰先容“研究人员首先操作配备原位样品台的球差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）在常压（1 bar）、20%CH4/H2殽杂碳化空气华夏位视察高负载量（质量百分含量至5wt%）的钯（Pd）纳米粒子从纳米粒子至原子级分手的动力学进程，并团结原位谱学技能（包罗NAP-XPS和准原位XAS）和理论计较（DFT），确定了在原位碳化进程中Pd原子倾向于迁移到富含空位的碳化钼外貌，形成高密度、外貌富集的单原子分手的Pd1/α-MoC催化剂”。研究人员进一步将Pd1/α-MoC催化剂乐成应用到芬芳硝基化合物的液相选择加氢和富氢条件下逆水煤气回响中，其均表示出优异的活性和选择性，远优于Pd纳米颗粒催化剂。更重要的是，Pd1/α-MoC催化剂可以遭受高达400°C的还原/回响空气，且没有单原子的聚积。
本项研究事情为寻求在苛刻的还原条件和高密度条件下仍具有优异选择性和不变性的单原子催化剂提供了一条新途径。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202007707
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