二氧化碳如何高效“变身”家产原料？(2)

“但在应用时，发明该催化剂不变性较差。”梁永晔说，为此，他们进一步利用分子工程手段，通过在酞菁（Pc）上引入差异的代替基来调控其催化机能。

研究发明，引入吸电子特性的氰基（CN-）代替可提高其活性，但不变性仍然欠好。而引入给电子特性的甲氧基（OMe-）代替可以有效提高不变性，并可进一步改进其选择性，实现近乎100%的CO选择性。

接着，研究人员继承将催化剂应用于气体扩散电极装置举办测试，发明NiPc-OMe MDE在还原电流密度在10至300 mA cm-2范畴内的CO产品选择性可以到达99.5%以上，且在150 mA cm-2的还原电流下能不变事情40小时。

梁永晔暗示，“这样的功效靠近家产CO2还原的要求，具有财富化的前景。”

为了找到现象背后的科学道理，梁永晔与王阳刚团队、俄勒冈大学传授冯振兴团队举办相助，进一步结公道论计较和原位同步辐射表征，深入展现了代替基调控催化机能的机理。

研究发明，具有Ni-N4布局的酞菁镍分子分手型电催化剂（NiPc MDEs）的CO2还原起峰电位与Ni中心的部门还原细密相关，而不简朴取决于理论计较中的回响能垒。CN-代替可以使分子更容易被还原，因此具有矫正的起峰电位。另外，OMe-代替可以提高催化进程中Ni-N键强度以及促进CO中间体脱附，从而提高了催化不变性。

机理的展现也将为相关电催化剂的设计与优化提供指导。

“今朝测试的电流密度以及事情时间受到器件工艺的限制，仍需进一步优化其测试条件，以测试在更大电流密度以及更长事情时间的机能。”梁永晔说，下一步，他们将继承优化催化剂设计，实现更高的催化活性，并进一步摸索制备其他还原产品的条件。同时，增强在实际应用器件中的研究，敦促此类催化剂的应用。

相关论文信息：DOI：https://doi.org/10.1038/s41560-020-0667-9

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